原料尺寸對石墨烯導熱膜熱導率的影響機制
石墨烯導熱膜的傳熱性能
石墨烯導熱膜是電子器件和系統重要的熱管理材料。近日，中國科學院上海微系統與信息技術研究所納米材料與器件實驗室丁古巧團隊在石墨烯導熱膜尺寸效應研究方面取得進展。該工作通過建立亞微米-微米氧化石墨烯原料橫向尺寸與導熱膜熱導率之間的聯系，深化了對于3000℃高溫下氧化石墨烯組裝體還原重組過程的認知，為組裝石墨烯等二維材料構建高性能宏觀體提供了新思路。
研究發現，石墨烯膜的熱導率與組裝石墨烯膜原料的橫向尺寸相關，一般大尺寸原料利于提升其導熱性能。這是由于原料片層的橫向尺寸越大，石墨烯膜中片層間的界面越少，越利于熱輸運。因此，選擇大尺寸的氧化石墨烯原料，通過涂布、干燥、石墨化和壓延等工藝來制備石墨烯導熱膜，是制備高性能石墨烯導熱膜的重要策略。然而，大尺寸氧化石墨烯的批量化制備面臨技術挑戰，并存在制備過程繁瑣、低產率和高成本等問題。同時，在組裝過程中，大尺寸氧化石墨烯對高溫過程產生氣體的逸出存在更顯著的抑制作用，導致導熱膜引入的皺紋和微孔等結構缺陷更多。這限制了大尺寸原料在制備高性能石墨烯方面的優勢。
該團隊探討了氧化石墨烯尺寸變化對石墨烯導熱膜性能的影響即尺寸效應。為了消除原料片層厚度等其他參數的影響，從同一氧化石墨原料出發，該研究采用機械剪切方式制備了平均橫向尺寸覆蓋亞微米至微米尺度的11組氧化石墨烯。基于此，研究利用完全一致的刮刀涂布、干燥、石墨化、壓延等工藝組裝制備石墨烯導熱膜。按照原料橫向尺寸，這些石墨烯導熱膜可分為大尺寸氧化石墨烯制備的導熱膜、常規尺寸氧化石墨烯制備的導熱膜、超小尺寸氧化石墨烯制備的導熱膜。在亞微米尺寸范圍內，石墨烯導熱膜的橫向熱導率與氧化石墨烯原料橫向尺寸呈現負相關關系即負尺寸效應，這與微米范圍內的規律相反。進一步，結構分析表明，超小尺寸氧化石墨烯在高溫石墨化過程更利于氣體的排出而避免缺陷產生，且小晶粒在高溫石墨化過程中易于融合和長大。這表明選擇亞微米超小尺寸氧化石墨烯是制備高性能石墨烯導熱膜的重要策略。同時，相對于大尺寸氧化石墨烯原料，亞微米超小尺寸氧化石墨烯的更易獲得，規模化制備難度和成本更低。
基于上述成果，該團隊以超小尺寸氧化石墨烯為原料，在~110μm膜厚時實現了1550.06±12.99W/mK的橫向熱導率，超過此前文獻報道的水平。該水平與使用大尺寸氧化石墨烯制備的導熱膜相近，且縱向熱導率更高。在實際應用場景中，相較于裸芯片，芯片表面溫度在裝載石墨烯導熱膜后有所降低，最大降溫幅度達到21.2℃，芯片表面溫度分布更加均勻。因此，超小尺寸氧化石墨烯制備的高性能導熱膜可以較好地滿足電子器件實際熱管理需求。這為制備高性能石墨烯導熱膜提供了新思路，并為提升石墨烯導熱膜縱向導熱性能提供了新線索。
相關研究成果以Anomalous size effects of ultra-small graphene sheets on the thermal properties of macroscopic films為題發表在《化學工程雜志》（Chemical Engineering Journal）上。研究工作得到國家自然科學基金等的支持。
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